Zuwachs erhielt die Bibliothek dann außerdem durch Ankäufe von Buchführern (=Buchhändlern) und aus namhaften Privatbibliotheken. Große Bereicherung erfuhr sie 1730 durch die umfangreiche und kostbare Bibliothek der früh verstorbenen Markgräfin Christiane Charlotte (reg. 1723 – 1729).
Privilegierte Benutzer waren die Mitglieder der fürstlichen Hofhaltung, des Hochfürstlichen Geheimen Archivs und die studierende Jugend des Gymnasiums Carolinum, des zweitältesten staatlichen Gymnasiums in Bayern.
Untergebracht war die Bibliothek zunächst noch im Residenzschloss, wo sie angesichts ständig wachsender Büchermengen bald im 3. Stock einen repräsentativen Bibliothekssaal und zwei Nebenräume erhielt. Nebenan waren die fürstlichen Kunstsammlungen untergebracht: das schon erwähnte Münz – und Medaillenkabinett, Bronze- und Marmorstatuen, kostbare Vasen und Globen, fürstliches Porzellan. Diese Sammlungen einschl. der Bibliothek dienten - auch - der fürstlichen Reputation bei Staatsbesuchen.
Das „edle Kleinod“ und die „Zierde Ansbachs“ erlitt allerdings nach der Abdankung des letzen Markgrafen Karl Alexander ( reg. von 1757 – 1791) und nach dem Übergang an Preußen 1791 gewaltige Einbussen. Mit der von der preußischen Regierung befohlenen Abführung des größeren und wertvolleren Teils der Schlossbibliothek 1805 und 1806 an die Universitätsbibliothek Erlangen begann der Niedergang: 12.400 Bände, darunter 151 Prachthandschriften des 9. bis 15. Jahrhundert, 471 Wiegendrucke (Inkunabeln), 47 Bände mit Landkarten, 85 Kunstwerke, 20 Bände Handzeichnungen, Holzschnitte und Kupferstiche berühmtester Meister (darunter das Selbstbildnis Albrecht Dürers von 1492) wurden eilig in Kisten verpackt und nach Erlangen abtransportiert. Zurück blieb ein kümmerlicher Restbestand von ca. 7000 Bänden.
